Apesar de nos dois primeiros projectos ser o vocalista principal, só em 1970 inicia uma carreira verdadeiramente a solo ao ser convidado, por Pedro Osório e Carlos Portugal, para tocar “Corre Nina”, no da cancao Canta “Walk On The Grass” de Manolo Díaz.

Obtém o Prémio Casa da Imprensa para melhor intérprete, pelo seu trabalho de vocalização em “Corre, Nina” e “A Casa da Praia” (este da autoria de Vasco Noronha e Paulo de Carvalho).

Em 1971 fica em segundo lugar no Festival RTP da Canção com “Flor Sem Tempo”, da autoria de José Calvário. Colabora também com o grupo Pentágono.

Em 2003, Paulo de Carvalho realiza uma série de espectáculos denominados “Uma Voz, Uma Vida”.

Em Maio de 2004 é editado o CD Cores do Fado que voltou a contar com a colaboração do cantor e compositor brasileiro Ivan Lins.

Em 2006 aceita o convite da editora Farol Música para regravar algumas das suas melhores canções. É lançado o disco Vida que se torna um grande sucesso.

Em 2008 é lançado o disco O Amor com temas como “Canção Para Tito Paris” (com Ivan Lins) e “O Mundo Inteiro”. O disco inclui versões de “Meu Fado Calado” (original de Miguel Braga), “É Morna” (Nancy Vieira), “Rockinho Mandado” (Sheiks) e regravações de “Menina da Lua” e “Viva A Vida”, gravadas anteriormente por Mafalda Sacchetti e Claud. No disco participam também Agir, Mariza e Tito Paris.

Foi condecorado com o grau de Oficial da Ordem da Liberdade, a 8 de Junho de 2009. 

Paulo de Carvalho assinalou 55 anos de carreira (e 70 anos de vida) com o lançamento do álbum “Duetos”, para o qual convidou vozes importantíssimas do panorama nacional.